La col·lecció moderna està formada per uns 75.000 volums. S’actualitza permanentment, seguint la política de noves adquisicions d’acord amb la Política de desenvolupament de la col·lecció. A més, com a centre de recerca modern, té en compte les especialitzacions derivades del patrimoni bibliogràfic, hemerogràfic i manuscrit de l’entitat.

Els criteris prioritaris d’ampliació de la col·lecció són:

• Cobrir les necessitats dels col·lectius d’usuaris, amb especial atenció a les temàtiques com humanitats, literatura i ciències socials.
• Cobrir les necessitats derivades de l’activitat cultural i formativa de l’Ateneu Barcelonès i de l’Escola d’Escriptura.
• Mantenir i actualitzar les obres relacionades amb l’especialització de la Biblioteca: l’estudi del segle XIX i primer terç del XX.
• Mantenir i actualitzar les obres relacionades amb la història dels intel·lectuals i les idees de la modernitat occidental, àrea en la qual la Biblioteca també n’és un centre especialista.

Les col·leccions patrimonials estan formades per:

• Manuscrits: 1.649 manuscrits, entre els quals destaquen obres de teatre, manuscrits medievals i la col·lecció d’autògrafs.
• Incunables: 22 incunables, la majoria d’impremtes de Venècia i Barcelona, encara que també n’hi ha de la resta d’Espanya i d’Europa.
• Reserva impresa: composta per dos grans conjunts bibliogràfics. D’una banda, 3.000 volums impresos entre els anys 1501 i 1800, la major part d’ells d’impremtes espanyoles, franceses i italianes. D’altra banda, més de 60.000 volums impresos a principis del segle XIX i el primer terç del XX. En aquest conjunt destaquen llibres sobre el positivisme, el romanticisme i les revolucions culturals, socials i científiques del segle XIX.
• Fullets: més de 6.000 fullets impresos entre el segle XVII i primer terç del XX. Destaquen la col·lecció d’obres de teatre i la d’al·legacions i altres textos jurídics.
• Revistes patrimonials: més de 1.800 títols de revistes i diaris, entre els quals cal destacar La Veu de Catalunya (el diari català de més llarga durada), Pèl & Ploma (la publicació artística més representativa del modernisme català), Diario curioso, histórico, erudito y comercial, público y económico (el diari més antic de Barcelona), Diari de Barcelona (el diari matinal més antic de l’Estat espanyol), i Diari català: polítich y literari (primer diari català, fundat per Valentí Almirall).